Cristalele oglindă inversează direcția curenților generați de lumină
Cercetătorii de la Institute of Science Tokyo au demonstrat că efectul fotogalvanic circular (CPGE) își are originea în structura internă a cristalului, nu la suprafața acestuia. Studiul, publicat în Nano Letters, a fost realizat pe perovskii hibrizi organici-anorganici bidimensionali (2D-OIHP) și oferă o strategie pentru controlul curenților fotoelectrici polarizați spin, cu aplicații potențiale în opto-spintronică.
Dispozitivele electronice actuale se bazează pe sarcina electronului pentru stocarea, procesarea și transmiterea informației. Cercetătorii explorează însă o altă proprietate a electronului — spinul — pentru a dezvolta noi modalități de control al semnalelor electronice. Aceste tehnologii, cunoscute sub numele de spintronică, ar putea conduce la dispozitive electronice mai mici și mai eficiente energetic.
Efectul fotogalvanic circular permite generarea de curenți fotoelectrici polarizați spin în materiale nemagnetice, printr-un mijloc pur optic. Când lumina polarizată circular incide pe anumite materiale, aceasta generează un fotocurent a cărui direcție depinde de sensul de rotație al luminii (stânga sau dreapta). Efectul este util în special pentru generarea și studierea curenților fotoelectrici dependenți de spin în materiale cu interacțiuni spin-orbită puternice.
O întrebare importantă în proiectarea unor astfel de materiale rămâne însă nesoluționată: provine fotocurentul din polaritatea volumului materialului sau de la suprafața acestuia? Pentru a răspunde, echipa condusă de profesorul Kouji Taniguchi, împreună cu studentul absolvent Ichi Naruse și profesorul asistent Po-Jung Huang de la Departamentul de Chimie al Science Tokyo, a demonstrat că CPGE își are originea în volumul cristalelor 2D-OIHP.
„CPGE este strâns legat de stările electronice polarizate spin și a atras atenția ca rută pentru generarea de curenți fotoelectrici polarizați spin prin lumină. Totuși, în măsurătorile CPGE convenționale, semnalele provenite de la suprafețele și interfețele cristalului sunt adesea amestecate cu contribuțiile din volum, ceea ce face dificilă determinarea originii microscopice a fotocurentului observat”, explică Taniguchi.
Cercetătorii au demonstrat efectul pe cristale 2D-OIHP compuse din straturi alternative de iodură de plumb și straturi de cation 1-(p-tolil)etilamoniu. Atomii de plumb conferă cristalului o interacțiune spin-orbită puternică, în timp ce cationii moleculari au dipoli electrici permanenți care dau cristalului o polaritate macroscopică spontană.
Pentru a determina originea CPGE, cercetătorii au expus cristalele 2D-OIHP la lumină polarizată circular incidentă la 90° față de suprafața cristalului. Au detectat un fotocurent perpendicular pe polarizarea cristalului, care își inversa direcția la schimbarea polarității sau a sensului de rotație al luminii. Măsurarea fotocurentului a fost realizată de-a lungul axei x în această configurație.
Cercetătorii au rotit apoi electrozii cu 90° (aliniindu-i cu axa y) și au măsurat fotocurentul paralel cu direcția de polarizare. Nu au detectat un fotocurent dependent de helicitate în această direcție, conform predicțiilor bazate pe simetria cristalului în volum, ceea ce susține originea intrinsecă de volum a CPGE. La un unghi de incidență de 45°, cercetătorii au detectat însă curenți dependenți de helicitate în ambele direcții (axele x și y), indicând faptul că incidența normală (la 90°) este importantă pentru detectarea CPGE intrinsec de volum.
Stările de volum și cele de suprafață au polarizări și orientări de spin diferite. La incidența normală a luminii, simetria geometriei de măsurare suprimă contribuțiile de suprafață, în timp ce stările de volum pot produce în continuare un semnal CPGE.
Cercetătorii au verificat suplimentar originea de volum a CPGE prin sintetizarea de cristale chirale-polare care conțin fie molecule organice drepte, fie stângi (enantiomeri). Chiralitatea cristalului determină direcția de polarizare, cele două cristale enantiomerice prezentând direcții de polarizare opuse. Semnul fotocurentului CPGE s-a inversat între cele două cristale, indicând clar că polaritatea de volum determină direcția fotocurentului generat.
Prin relevarea originii de volum a CPGE și prin demonstrarea faptului că proiectarea moleculară poate controla direcția fotocurentului rezultat, studiul oferă o strategie potențială pentru valorificarea răspunsurilor de sarcină și spin induse de lumină. Abordarea oferă, de asemenea, o modalitate de a distinge răspunsurile fotoelectrice de volum de cele de suprafață în materiale hibrize stratificate atomic, ajutând cercetătorii să înțeleagă și să proiecteze mai bine proprietățile lor dependente de spin.
„Rezultatele acestui studiu pot contribui la dezvoltarea de fotodetectori sensibili la helicitate, dispozitive spin-fotonice și materiale opto-spintronice de generație următoare bazate pe perovskii hibrizi bidimensionali”, afirmă Taniguchi.
